Флажок угловой материал отмечен по умолчанию

Один из методов заключается в том, чтобы сохранить результат внутренней формы слияния как dfs, тогда мы можем просто выбрать строки, когда значения одного столбца не входят в это общее:

In [119]:

common = df1.merge(df2,on=['col1','col2'])
print(common)
df1[(~df1.col1.isin(common.col1))&(~df1.col2.isin(common.col2))]
   col1  col2
0     1    10
1     2    11
2     3    12
Out[119]:
   col1  col2
3     4    13
4     5    14

EDIT

Другой метод, который вы нашли, - это использовать isin, который приведет к появлению NaN строк, которые вы можете удалить:

In [138]:

df1[~df1.isin(df2)].dropna()
Out[138]:
   col1  col2
3     4    13
4     5    14

Однако, если df2 не запускает строки таким же образом то это не сработает:

df2 = pd.DataFrame(data = {'col1' : [2, 3,4], 'col2' : [11, 12,13]})

будет генерировать весь df:

In [140]:

df1[~df1.isin(df2)].dropna()
Out[140]:
   col1  col2
0     1    10
1     2    11
2     3    12
3     4    13
4     5    14