Как настроить клавиатуру для использования функции в tkinter?

Вы можете создать привязку к событию <Key-Return>:

    self.text_input.bind("<Key-Return>",
                         lambda event: self.executecommand())

См. bind и keysyms . Обратите внимание, что в отличие от атрибута command, привязки вызываются с аргументом события, поэтому используется лямбда.

subprocess.call ожидает последовательность в качестве аргумента команды, поэтому вы, вероятно, используете что-то вроде этого:

    call([self.command], shell=True)

(В общем, shell=True небезопасно, но это в этом контексте, вероятно, все в порядке.)