Наиболее популярные варианты - Qt и wxWidgets. Лично я нахожу Qt гораздо более функциональным.
Однако более новым вариантом (в зависимости от того, что вы разрабатываете) является Silverlight/Moonlight. В некоторых случаях Flash также может использоваться для разработки графических интерфейсов на разных платформах.