Вы не можете дублировать ключи в словаре. Как насчет списка списков?
for line in data_list:
regNumber = line[0]
name = line[1]
phoneExtn = line[2]
carpark = line[3].strip()
details = (name,phoneExtn,carpark)
if not data_dict.has_key(regNumber):
data_dict[regNumber] = [details]
else:
data_dict[regNumber].append(details)