Это также можно сделать
string actualString = "1111222233334444";
var listResult = new List<string>();
int groupingLength = actualString.Length % 4;
if (groupingLength > 0)
listResult.Add(actualString.Substring(0, groupingLength));
for (int i = groupingLength; i < actualString.Length; i += 4)
{
listResult.Add(actualString.Substring(i, 4));
}
foreach(var res in listResult)
{
Console.WriteLine(res);
}
Console.Read();